新技术、新理论、新机制 | 上科大物质科学领域近期科研成果速递

拓扑物理实验室寇煦丰团队（信息学院）、李刚团队（物质学院）和陈宇林-柳仲楷团队（物质学院）利用分子束外延（MBE）技术生长了具有晶圆级尺寸、原子级平整表面的CrTe₂薄膜和Bi2Te₃/CrTe₂异质结，由此制备的自旋轨道力矩（SOT）器件具有低动态功率、高耐用性（超过5 X 10⁴次读写周期）、晶圆级器件性质均一的优点，可用于高密度磁存储。该成果发表于《先进功能材料》(Advanced Functional Materials)。

研究揭示，超薄CrTe₂薄膜中的量子限域和界面效应会有效改变其贝里曲率和磁序强度，进而引发反常霍尔信号的极性变化。将铁磁CrTe₂与拓扑绝缘体Bi2Te₃结合，可实现集成的范德华异质结中自旋轨道矩(SOT)驱动的磁化开关。团队用MBE可实现对薄膜从二维到体相的厚度调控，为SOT自旋电子器件的设计增加了一个自由度，由此优化的结构可使开关功率降低54%。该设计理念为加快寻找新的二维范德华铁磁的异质结构、实现大规模的范德华材料合成和自旋电子器件应用提供了新的手段。

图 晶圆级CrTe₂薄膜的生长和原子级平整的表面以及Bi₂Te₃/CrTe₂异质结中自旋轨道力矩(SOT)驱动的磁化开关

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物质学院陈刚团队研制出可快充且稳定无枝晶的锂金属电池，相关成果发表于Journal of Materials Chemistry A。

锂金属负极因其高比容量、低密度和低化学势的优点，被认为是实现高能量密度的最佳材料。然而，锂金属电池在重复充放电循环过程中形成的枝晶和死锂会导致快速容量衰减和安全性问题，阻碍了锂金属电池的实际应用。陈刚团队通过简便的真空辅助自组装方法制备出二氧化硅纳米颗粒支撑的MXene/SiO₂复合薄膜。在MXene和二氧化硅纳米粒子的协同作用下，金属锂优先沉积到MXene/SiO₂复合薄膜的内部，减少了副反应发生，并在其表面形成平坦、无枝晶的金属锂层。当与磷酸铁锂正极结合时，全电池表现出稳定的电压极化和良好的循环性能。在快速的3C充放电条件下，仍能保留较高容量且稳定循环320圈无容量衰减，展现出优异的高倍率性能。

图2 以MXene/SiO₂为负极的全电池电化学性能

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物质学院刘一凡团队与合作者成功开发新型荧光编码超宽动态范围数字PCR技术，相关成果发表于Biosensors and Bioelectronics。

数字PCR（dPCR）技术由于其绝对定量能力和极高灵敏度被广泛应用于分子诊断领域。但与目前的金标准定量PCR（qPCR）相比，dPCR在动态范围上落后了3-4个数量级，极大限制了其在临床领域的应用。如在对一些载量范围波动较大的病毒感染样本进行定量分析时，高载量的样本往往会使dPCR显全阳性而无法通过泊松分布定量。刘一凡团队与中国科学院上海微系统所、南方医科大学南方医院团队合作开发了荧光编码对数稀释数字PCR技术（Flodd-PCR）。作为一种新颖的超高动态范围的数字PCR技术，Flodd-PCR巧妙运用微流控技术和荧光编解码策略，实现了多种浓度样本检测的“多路复用”。该技术展示出的动态范围为10⁷，比传统dPCR高了逾两个量级，操作流程与传统数字PCR高度一致，可兼容商业化数字PCR设备。

图 Flodd-PCR对临床HPV样本的高动态范围定量

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物质学院刘健鹏团队在石墨烯-过渡金属化合物异质结体系中的协同关联效应和拓扑性质研究方面取得重要进展，相关成果发表于《自然·通讯》（Nature Communications）。

石墨烯凭借其独特的低能线性能量色散和拓扑非平庸的电子波函数，展现出各种独特物性。刘健鹏团队创新提出：当石墨烯中的狄拉克点与绝缘衬底中的能带带边能量接近时，层间电荷转移和库仑相互作用效应将使这类异质结体系中衍生出原本在单层中不可能实现的协同关联物态。本研究通过建立抽象物理模型与细致的理论计算证实了上述机制的可行性。

图 通过电子转移形成长程电荷序而引发石墨烯中关联效应的物理机制示意图

作为研究库仑耦合的异质结体系中多体物理问题的先行者之一，刘健鹏团队深入探索了由栅电极对齐能带的石墨烯-绝缘体异质结中涌现出的协同关联绝缘态和拓扑非平庸性质，从理论上提出了通过层间库仑相互作用来稳定电子晶体的可行性，并通过高通量第一性原理计算提供了多种材料候选材料。这将进一步拓宽二维材料异质结方向的研究，有助于发现更多的新奇物理现象。

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物质学院拓扑物理实验室研究团队在高导电型铜铁矿氧化物材料的关联电子态和电荷序研究方向取得了新进展，成果在《物理评论快报》(Physical Review Letters)上发表。

铜铁矿氧化物材料（如PdCoO₂、PdCrO₂）是一类具有丰富物理性质和奇特电输运特性的氧化物材料，其室温导电性是氧化物材料的新标杆。但目前对这类材料的微观电子结构还未形成统一的认识。前期，颜世超课题组在该类材料(PdCoO2)中发现了二维的电荷密度波调制(Nano Letters, 22, 14, 5635 (2022))。在此基础上，拓扑物理实验室颜世超、李刚和齐彦鹏三位教授合作对具有电子关联特性的铜铁矿氧化物材料PdCrO₂进行了系统研究。结合基于动力学平均场理论的随机相位近似计算，证实了Pd解理面中的非公度电荷调制是由费米面嵌套导致的。这与前期PdCoO₂中Pd解理面的结果一致，表明了在这类铜铁矿型高电导氧化物材料中，Pd面的非公度电荷密度调制具有普遍性。

图 PdCrO₂的Pd解理面上的非公度电荷调制(ICCM)以及形成机制

这项工作首次为PdCrO₂材料的解理面提供了原子尺度的电子结构信息，还进一步阐明了该材料中的电子关联特性和电荷密度调制的机理，为全面理解这类材料的关联电子结构和电输运特性提供了重要的微观信息和理论依据。

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物质学院谢琎团队揭示了一种借助原子层沉积(ALD)实现镁离子取代表面特殊位点的正极颗粒改性方法，该方法可以抑制锰酸锂在循环过程中表面锰离子的溶出并获得高性能的锂离子电池正极材料，相关成果发表在ACS Energy Letters上。

成本低廉且环境友好的锰酸锂(LiMn₂O₄)是一种理想的锂离子电池正极材料，然而充放电过程中的表面锰离子溶出降低了其循环稳定性和实际比容量，大大限制了这一材料的大规模应用。谢琎团队通过原子层沉积和热力学手段实现了镁离子对锰酸锂表面锂离子位点的取代。对镁改性后的锰酸锂表面进行了微观形貌表征和多项光谱学分析，直接或间接证据均证实镁离子对表面锂离子位点的取代。均匀、可控的原子层沉积技术使得杂质原子在正极粉末颗粒表界面如乐高积木般可人为组装，这一革新技术的成熟应用和推广有望进一步促成传统电极材料的迭代升级。

图 表面镁离子掺杂改性原理示意图

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图. 米级光子磁子强耦合体系示意图

近年来量子信息技术快速发展，迫切需要构建量子混合系统，以实现不同量子系统间的优势互补，从而处理和存储量子信息。强耦合是实现这一目标的关键物理基础之一。本研究通过利用增益推出了一种新的方法，实现了长距离强耦合，并为这种耦合提供了一套有效的定量调控方案和理论分析方法。根据该理论预测，米级距离并非强耦合的上限。实验中有望通过双向放大电磁波来实现公里级或更远的超长距离强耦合，甚至可能实现自由空间介导的无线长距离耦合。这一新方法具有很强的通用性，可以应用于其他物理系统。此外，该研究还提供了一个新的方案，用于构建复杂的量子信息系统——即通过基于光子与磁振子的长距离强耦合在不同量子系统间传递信息，这对扩展量子混合系统具有重要意义。

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物质学院季泉江团队在Nature Chemical Biology上发表最新研究，报道了微型基因编辑系统CRISPR-CnCas12f1的三元复合体结构，揭示了其独特的结构特征与识别富C PAM并发挥催化作用的分子机制，并通过工程化改造引导RNA，将最初没有编辑活性的CnCas12f1转化为人类细胞中高效的基因编辑工具。

本研究发现，两个CnCas12f1单体以不对称二聚体的形式与引导RNA和目标DNA相互作用，形成CnCas12f1-sgRNA-dsDNA三元复合体。在阐明CnCas12f1与靶向DNA的相互作用机制等的基础上，使用工程化CnCas12f1的“共价二聚体”进行体外切割实验，确定了CnCas12f1的DNA催化切割主要依赖RuvC.1域的活性中心，为优化Cas12f1的基因编辑应用提供了依据。进一步系统工程化设计获得了在人类细胞中表达更高、编辑活性大幅提升的sgRNA_MS13。同时也表明引导RNA的结构缺陷是限制Cas12f家族核酸酶基因组编辑活性的主要因素。

图 引导RNA工程化提高CnCas12f1的基因组编辑活性

本工作又一次拓展了微型CRISPR核酸酶工具库，增进了对CRISPR-Cas12f家族的结构生物学理解，为开发适合病毒载体递送的高效微型CRISPR系统提供了重要参考。

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