图1. TlBi(Se1-xSx)2受化学压力及物理压力调制示意图
拓扑材料具有独特的电子结构,其量子调控是近年来凝聚态物理领域的研究热点。铊基硫属化合物TlBi(Se1-xSx)2是一类具有丰富拓扑属性的化合物,例如TlBiSe2是一个典型的拓扑绝缘体,如果用S替代Se,引入化学压力,可对体系实现量子调控:从拓扑绝缘体(x=0)到三维狄拉克半金属(x=0.5),再到拓扑平庸半导体(x=1)。物理压力是一种“干净”有效的研究手段,与化学压力一样,也可以对拓扑材料实现量子调控。
本工作利用金刚石对顶砧对铊基拓扑材料TlBi(Se1-xSx)2进行了量子调控(图1),并借助上海同步辐射光源和高压下晶体结构搜索技术,对材料高压下晶体结构的演化规律进行研究。高压原位X射线衍射结果表明铊基拓扑材料对压力十分敏感;随着压力的增加,Tl和Bi结构配位数不断增加,TlBiS2, TlBiSe2及TlBiSeS在高压下均发生两次结构相变,晶体结构从常压的Rm结构转变为C2/m结构,更高压力下转变为P4mm结构。该相变规律也在高压原位拉曼光谱测试中得到了证实。此外,高压原位电阻测量结果表明高压下该体系输运行为呈现出非单调的变化,这与晶体结构的演化规律相符。三个材料的高压相(P4mm相)均表现超导电性,TlBiS2,TlBiSeS,TlBiSe2的最高超导转变温度分别为8.1 K,6.7 K和6.0 K(图2)。
对电子结构的第一性原理计算进一步表明,压力下铊基拓扑量子材料发生了压力诱导的拓扑相变,值得一提的是,该体系的高压相具有非平庸的能带结构。至此,研究表明铊基拓扑量子材料在很大的压力范围(20-60 GPa)内同时具有超导电性和拓扑属性,这为探究拓扑超导提供了更多可能。
图2. TlBi(Se1-xSx)2 (x = 0, 0.5, 1)的高压相图