图（上）全水溶液电池组成示意图和（下）充放电过程中的全水溶液电池（蓝黑色为甲基紫精阳离子自由基）
全液体电池具有传统电池难以比拟的可塑性，近年来利用熔融盐、低温共熔合金、不相溶的溶液（如水、离子液体、有机溶剂等）制备的全液体电池已有报道，其中一些甚至可以利用氧化还原活性物质的溶解性或扩散速率等因素采取无膜结构，但这些电池的形态均受到容器制约，且往往需要使用易燃/有毒的溶剂。以Thomas Russell课题组为代表的一些研究人员发现可以通过纳米颗粒或大分子在液液界面的非共价组装将液体形状锁定在非平衡状态，称为结构化的液体（structured liquids），为新型全液体器件的制备提供了新思路。
在该研究中，作者通过在载玻片表面蒸镀上一对银集流体，并对集流体和玻璃表面分别进行亲水和疏水改性，使得水溶液电解质可以在集流体上方驻留。由甲基紫精、聚苯乙烯磺酸盐、右旋糖苷组成的负极溶液和由黄血盐、聚二甲基二乙烯基铵、聚乙二醇组成的正极溶液分别滴加于集流体上。当两种不相溶的水溶液在集流体之间相遇时，聚电解质自发组装形成隔膜，阻止氧化还原活性物质渗透，而允许更小的补充电解质——氯化铵通过以平衡电荷。进一步通过低粘度硅油封装减缓水溶液挥发，并由银导线连接形成回路实现可持续数百小时稳定充放电的全水溶液电池，展示了一种全新的可充放电池构造以及一种以电化学驱动结构化液体中化学平衡的新方法。
图（上）在载玻片表面制备全水溶液电池的流程示意图：掩模、蒸镀、表面处理、滴加电解质溶液、封装、安装导线和（下）载玻片表面处理。Reused with permission from 10.1021/jacs.1c12417. Copyright 2022American Chemical Society
进一步研究发现，这种由聚电解质自发在水-水节面上形成的隔膜对氧化还原活性物质的渗透抑制达到了104数量级，与固态多孔高分子隔膜相当，证明了聚电解质膜达到了预期的阻隔能力。
本论文中，上科大物质学院助理教授严佳骏为第一作者，美国劳伦斯伯克利国家实验室研究员BrettHelms博士为通讯作者。该项研究获上海科技大学启动经费的资助。
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