近日，我校物质学院陈刚教授课题组在钙钛矿薄膜的制备和原位表征方面再次取得重要进展。他们创新性地使用丁胺气体对三维钙钛矿薄膜进行表面处理，获得二维三维复合结构的钙钛矿薄膜；同时利用同步辐射原位X射线表面掠入射衍射技术深入研究了表面二维材料的结构、成分和生长机理；通过将结构优化的二维三维复合钙钛矿薄膜应用于光伏器件中，获得了高效稳定的钙钛矿太阳能电池。目前，该成果以“In Situ Observation of Vapor-Assisted 2D-3D Heterostructure Formation for Stable and Efficient Perovskite Solar Cells”为题，发表于国际知名学术期刊Nano Letters。
作为一种新兴的光伏技术，钙钛矿太阳能电池的光电转换效率迅速提升，但是，如何制备大面积且稳定的电池器件是其产业化应用过程中面临的主要问题。已有研究表明，在传统的三维钙钛矿表面进行二维结构修饰有助于提升钙钛矿的效率和稳定性。在这些表面处理的工艺中，最常见的方法是在钙钛矿薄膜上旋涂长链有机盐溶液。然而，旋涂溶液法不可避免地破坏薄膜表面的形貌，且该方法不适用于制备大面积的电池器件。
在陈刚教授团队的这一项研究中，科研人员引入丁胺气体辅助的方法，在常温常压下对最常用的三维钙钛矿碘化铅甲胺（MAPbI3）进行气体熏蒸处理，生成均匀的复合相二维表面层，并与三维钙钛矿形成三维/二维复合结构的钙钛矿薄膜。他们运用同步辐射原位X射线衍射技术，辅之以荧光光谱和扫描电镜技术，详细研究了MAPbI3薄膜在丁胺气体中形成二维复合物的结构与成分，以及反应进行的过程。科研人员将此工艺应用于太阳能电池的制备，在提高钙钛矿太阳能电池效率的同时，也显著提高了其稳定性。研究人员进一步研究了三维/二维复合结构钙钛矿薄膜的能级，发现二维复合物层在光伏器件中可以阻止光生电子从三维钙钛矿向空穴传输层的反向转移，同时保证了空穴的高效转移，由此提升了器件的效率。这一气体辅助处理法有望运用于大面积钙钛矿太阳能电池器件的组装和制备。
物质学院2015级博士研究生刘洲为文章第一作者，陈刚教授为通讯作者，上海科技大学为第一完成单位。该研究得到了国家自然科学基金、上海市科委、上科大启动经费及上海光源的大力支持。
相关文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b04759
图1：X光原位观测丁胺气体引导的钙钛矿薄膜由三维向二维结构演变的艺术展示（Image credit: Vera Nazarenko）。
图2：丁胺气体与MAPbI3钙钛矿反应过程的原位同步辐射X射线衍射实验观测。