物质学院柳学榕教授课题组利用同步辐射共振非弹性X射线散射(RIXS)实验技术，首次在铱氧化物Ba5AlIr2O11中观测到强烈电子跳跃和自旋轨道耦合竞争导致的离域轨道，为研究铱氧化物类材料的电、磁行为提供了新的方向。近日，相关成果以“Direct Detection of Dimer Orbitals in Ba5AlIr2O11”为题，发表在《Physical Review Letters》上。
近年来，重原子自旋轨道耦合作用的课题受到了极大关注。在巡游电子体系方面，是以拓扑材料为代表；在关联电子体系方面，5d过渡金属氧化物站在了该领域研究的前沿。这类材料中，铱氧化物因为有可能实现量子自旋液体以及关联拓扑态等奇异量子态而成为探索热点。在前期的研究中，理论模型主要建立在局域的原子轨道上，将铱原子的自旋轨道耦合处理为主导项，而原子间的电子跳跃处理成微扰。通过深入分析铱氧化物中各个相互作用，柳学榕教授课题组意识到5d电子电子云的大空间展开会增强电子跳跃能，并且会在特殊几何条件下和自旋轨道耦合竞争，从而导致完全不同于局域原子轨道的离域大轨道。课题组利用RIXS实验技术，在美国阿贡国家实验室先进光源的MERIX实验站上成功地观测到Ba5AlIr2O11中离域大轨道的能级激发。随后与美国布鲁克海文国家实验室的理论工作者合作，成功对这些离域大轨道做出了定量的分析。
这一工作为证明铱氧化物中离域大轨道的形成提供了翔实的实验和理论依据，并将会给铱氧化物的进一步研究带来深刻的影响。这一工作表明，从强自旋轨道耦合的局域原子轨道出发的理论分析并不合理，离域大轨道的形成会重新定义电子的磁矩，铱氧化物体系将是磁学材料研究的新的阵地。
上海科技大学是该工作的主要完成方，柳学榕教授为通讯作者，美国阿贡国家实验室先进光源提供了实验平台支持，美国布鲁克海文国家实验室完成了理论计算。该研究主要得到了上科大启动经费、科技部、中科院的大力支持。
文章链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.106401
Ba5AlIr2O11中离域的二聚体电子轨道激发的RIXS实验观测和理论计算的对比。(a): 电子跳跃禁止(红色)和电子跳跃允许（蓝色）条件下的轨道能级分析；(b): 电子跳跃能t从0到200毫电子伏区间内轨道激发的演化；(c):实验结果和不同参数条件下理论计算的RIXS谱的对比。